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      近日,南京大學聶越峰教授課題組采用分子束外延技術對非層狀結構的氧化物鈣鈦礦材料進行單原子層精度的生長與轉移,結合王鵬教授課題組的透射電子顯微鏡的結構分析,成功制備出基于氧化物鈣鈦礦體系的新穎二維材料。由于氧化物鈣鈦礦體系具有優異的電子特性,該成果開啟了一扇通往具有豐富強關聯二維量子現象的大門。北京時間6月6日該成果以《單層氧化物鈣鈦礦二維晶體膜的實現》為題發表在國際頂級期刊Nature。

      這項研究成果由南京大學、美國加州大學爾灣分校和美國內布拉斯加-林肯大學的研究人員合作完成。據研究團隊帶頭人潘曉晴教授介紹,自2004年石墨烯被發現以來,以其為代表的各類二維原子晶體材料由于具有豐富多樣的物理、化學性質以及在信息傳輸和能源存儲器件等領域的廣泛應用前景而受到人們極大的關注。目前已知二維材料,無論是機械剝離還是人工生長,都依賴于其特殊的層狀結構特性及原子層間的弱鍵合作用。盡管非層狀結構的氧化物鈣鈦礦體系由于電子的強關聯效應呈現出極為豐富的物理和化學特性及其豐富多彩的量子現象,其原子層厚度的超薄二維材料的制備仍然是有待攻克重大難題。

      2016年,斯坦福大學Harold Huang課題組利用脈沖激光沉積技術在水溶性材料過渡層上生長鈣鈦礦氧化物薄膜,通過溶解過渡層的方式獲得了自支撐的鈣鈦礦薄膜,為制備二維材料提供了新思路。然而,他們在嘗試制備只有原子層厚度的超薄二維材料時碰到了難以克服的困難,使得鈣鈦礦氧化物二維材料的探索又陷入了困境。

      據潘曉晴解釋,區別于斯坦福課題組所采用的脈沖激光沉積技術,聶越峰教授課題組采用了一種叫分子束外延的薄膜生長技術來制備氧化物鈣鈦礦二維材料。通過改進原位監控技術與采用高精度的逐層生長方法,成功實現了超薄氧化物鈣鈦礦薄膜的制備與轉移的突破,獲得原子層厚度的高質量氧化物鈣鈦礦二維材料。王鵬教授課題組利用多種先進球差校正透射電子顯微鏡結構分析技術實現了二維極限下電鏡樣品制備、層數標定和精細晶體結構表征,直接觀測到鈣鈦礦BiFeO3薄膜在二維極限下出現若干新穎現象。這樣重大突破性工作的實現得益于先進的分子束外延薄膜生長技術與亞原子分辨電子顯微分析技術的有機結合及研究人員之間的密切合作。

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    (a-c)氧化物鈣鈦礦二維薄膜的制備與轉移示意圖;(d-g)不同晶向亞原子分辨結構表征;(h)氧化物鈣鈦礦二維材料中的豐富強關聯二維量子態展望

      據聶越峰介紹,電子在材料中的運動形式決定了材料的性能。在石墨烯等傳統二維材料中,電子的運動相對自由,不太受其他電子的影響;而在很多氧化物鈣鈦礦材料中,電子之間存在很強的相互作用,正是這種電子間的強關聯作用促成了包括高溫超導在內的各種新奇的量子態。實現鈣鈦礦二維材料,在二維體系中加入這種電子間的強關聯作用,有望獲得更豐富而有趣的強關聯二維量子現象及應用。

      王鵬表示,高分辨電子顯微鏡技術在鈣鈦礦氧化物二維材料的發現過程中發揮了重要作用,這大大得益于最近十年來球差校正技術和先進表征方法的飛速發展。“我們相信,在微觀尺度上該二維材料中將有更多有趣和新穎的物理現象等待我們探索和發現。”

      南京大學現代工程與應用科學學院博士研究生季殿祥與蔡嵩驊為論文的共同第一作者,聶越峰、王鵬與潘曉晴教授為論文共同通訊作者。合作團隊學術帶頭人潘曉晴為美國加州大學爾灣分校的Henry Samueli 講席教授兼南京大學客座教授。美國內布拉斯加-林肯大學的E.Y. Tsymbal教授課題組和加州大學爾灣分校的潘曉晴教授課題組參與了本項目的合作研究。本工作還得到團隊顧正彬副教授在樣品制備、材料系吳迪教授在PFM樣品表征方面的支持。本工作得到國家重點基礎研究發展計劃、國家自然科學基金及江蘇省“雙創人才”等項目的資助,以及南京大學現代工程與應用科學學院、固體微結構物理國家重點實驗室、人工微結構科學與技術協同創新中心、江蘇省功能材料設計原理與應用技術重點實驗室的大力支持。特別值得一提的是已故閔乃本院士對量子材料微結構研究中心的建立與發展給予熱情鼓勵和大力支持。2016年該中心正式啟動,旨在量子材料的微結構與物性方面的研究和面向新一代功能材料和器件的探索和開發。

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