近日,我所催化基礎國家重點實驗室理論催化創新特區研究組(05T8組)肖建平研究員團隊和南京大學鐘苗研究員團隊合作,在二氧化碳轉化研究方面取得新進展,通過合金化策略增加電化學還原CO2反應中關鍵中間體的不對稱吸附從而改善C-C耦合活性,最終實現C2+產物法拉第效率達91±2%,其中乙烯為73±2%。
二氧化碳是一種重要的溫室氣體,對氣候變化的負面影響不容忽視。電化學還原CO2制備高附加值化學品或燃料,是解決環境和能源可持續性問題的一種前景方法。但CO2利用效率和還原選擇性控制仍然具有挑戰性。肖建平團隊在前期工作中對CO2電化學還原的反應活性和機理進行了系統研究(Nat. Commun.,2020;Nat. Nanotechnol.,2021;Adv. Mater.,2021;Nat. Commun.,2023)。

本工作中,肖建平團隊基于自主開發的圖論和反應相圖分析算法(ACS Catal.,2021),根據全局能量最優準則篩選出活性曲線頂點的CuZn合金催化劑,并預測其具有增加C2+產物選擇性的潛力。實驗制備的納米多孔Cu0.9Zn0.1高選擇性催化劑在弱酸性(pH=4)電解質中C2+單程產率為31±2%,CO2單程利用率超過80%。該催化劑提供了豐富的CuZnZn和CuZnCu位點,具有不對稱的CO吸附能,對于提高CO2的電催化轉化至關重要。研究發現,CO在鋅上的吸附比銅弱,將CuZn合金化可使表面二元位點具備不對稱的CO吸附能力,從而提高C-C偶聯反應活性,有效促進CO2到C2+的還原。
相關研究以“Accelerating electrochemical CO2 reduction to multi-carbon products via asymmetric intermediate binding at confined nanointerfaces”為題,于近日發表在《自然—通訊》(Nature Communications)上。以上工作得到國家重點研發計劃項目的資助。(文/圖 李琳)
文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-36926-x
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