非鉛鈣鈦礦中光致發光和光催化活性調控動力學機理

　　近日，大連化學物理研究所復雜分子體系反應動力學研究組（1101組）韓克利研究員團隊在復雜體系非鉛鈣鈦礦動力學機理研究方面取得新進展，通過離子取代實現了非鉛鈣鈦礦中光致發光和光催化的功能調控，并探究了其動力學機理。

　　全無機非鉛鈣鈦礦因具有低毒性和高穩定性的特征，被廣泛應用在發光領域和光催化領域中。但是，由于鈣鈦礦材料在水中的穩定性不高，因此，難以實現其在水中的發光和光催化活性的同時調控。

　　本工作中，該團隊合成了一系列錫鉑基鈣鈦礦Cs2PtxSn1-xCl6，通過調節Pt/Sn的取代比例，實現了水中發光和光解水產氫的雙應用。研究發現，當Pt4+含量較多（x=0.75）時，該材料展現出寬光譜、長壽命、高效穩定的橙色熒光發射；當Pt4+含量極少（x=0.05）時，該材料具有更強的水穩定性和有效的光解水產氫活性，但是伴隨而來的是減弱的熒光強度和熒光量子產率。此外，團隊還通過紫外可見吸收光譜、變溫熒光光譜和時間分辨熒光光譜，結合自主研發的泵浦-探測飛秒時間分辨光譜儀等手段，證明了這種光學性能的切換調控與材料中亞帶隙的形成有著密切的關聯。

　　相關研究成果以“Controlling Photoluminescence and Photocatalysis Activities in Lead-Free Cs2PtxSn1-xCl6 Perovskites via Ion Substitution”為題發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上。該工作的第一作者是我所1101組2018級聯合培養博士研究生尹航。上述工作得到國家自然科學基金委人工光合成基礎科學中心和國家自然科學基金重點項目等資助。