近年來,人們對于微觀世界的探索從簡單的原子系統逐步拓展到復雜的分子體系,強場分子物理的研究也已成為前沿熱點之一。除了主導化學反應的最高占據分子軌道(HOMO)之外,某些能量較低的分子軌道(如HOMO-1, HOMO-2等)在強光場誘導的分子體系的極端非線性過程及其應用中也有著重要作用。然而,迄今強場激光與分子相互作用研究中所關注的產物(如電子、離子和諧波光子等)對于“甄別”上述不同分子軌道的各自獨立貢獻均存在局限性。因此,區分不同分子軌道的貢獻并進而獲取其各自的空間結構信息成為亟待解決的重要難題,不僅對探索復雜分子結構以及動力學過程具有重要的科學意義,而且將極大地推動飛秒化學、阿秒物理以及分子軌道成像等前沿學科與應用的迅速發展。
中科院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室徐至展研究員、程亞研究員與其合作者(北京應用物理與計算數學研究所陳京研究員,中科院武漢物理與數學研究所柳曉軍研究員等),于9月26日在國際物理學期刊《物理評論快報》[Phys. Rev. Lett. 111, 133001 (2013)]上發表論文,報道了國際上首次通過隧穿電離產生的分子取向依賴的熒光光譜測量,成功地獲取了CO2分子的低能占據分子軌道(HOMO-1和HOMO-2軌道)的重要空間結構信息,并與現有的理論模型計算相比較,不僅推動了強場分子電離理論的完善和發展,而且實驗證明了這種“全光學”方法對于重構復雜分子空間結構的有效性。
徐至展、程亞等合作研究組開拓性地發展了基于取向依賴的熒光光譜重構分子空間結構的技術手段,進一步測量了取向排列的CO2分子的HOMO-1和HOMO-2軌道經過隧穿電離形成的熒光譜線 (338nm和289nm) 強度隨泵浦光與探測光的偏振方向間的夾角變化,通過解卷積處理獲得了上述兩個能量較低的分子軌道的隧穿電離幾率隨分子取向角的變化關系,從而成功實現了分子軌道空間結構的重構。實驗結果(特別是HOMO-1軌道)與長度規范強場近似理論的模擬結果吻合較好,而與基于分子ADK理論的模擬結果差異較大,因此該項研究不僅加深了人們對復雜分子體系強場相互作用過程的理解,而且為檢驗并發展現有強場電離理論提供了重要實驗依據。
該項研究有重要的科學意義與應用前景,正如《物理評論快報》審稿人指出的:“……激光誘導的能量較低的分子軌道的電離確實是強場物理、超快激光科學以及阿秒物理研究領域亟待解決的、非常有趣的問題”,“……作者成功地獲取了HOMO-1和HOMO-2軌道的電離幾率對分子取向角的依賴,這無疑是一個有價值的結果”。另外,值得指出的是,本文在《物理評論快報》發表前以arXiv論文預印本形式公布時[arXiv:1302.3400v2 (2013)],就得到了國際同行的高度重視,如美國堪薩斯州立大學研究組就重點引用并跟蹤該項研究。
該項研究得到國家“973”計劃、國家自然科學基金等項目的支持。