近日,我所復雜分子體系反應動力學研究組(1101組)韓克利研究員團隊在零維非鉛金屬鹵化物發光材料的合成及發光機理研究方面取得新進展。該團隊成功設計合成出一種新型的具有激發波長依賴發射特性的全無機零維金屬鹵化物,并通過元素摻雜,使該體系的發光量子產率提高至接近100%。
激發波長依賴的熒光發射是一種獨特而有趣的發光現象,其發射波長會隨著激發波長的改變而發生變化。因此,在防偽、加密信息存儲、多色顯示等領域具有潛在的應用價值。激發波長依賴的發光主要存在于碳點、金屬配合物、小分子、聚合物等。近年來,低維非鉛金屬鹵化物以其優異的發光性質,低毒性和高穩定性在發光領域備受關注。其獨特的結構特性有利于構造多色發光中心,產生波長依賴的發射熒光。但是,目前報道的具有激發波長依賴的發射特性的低維金屬鹵化物多屬于有機無機雜化物,具有該優異特性的全無機金屬鹵化物鮮有報道。
在本工作中,該團隊合成了一種全新的零維稀土鈣鈦礦Cs2ScCl5·H2O單晶。該晶體具有獨特的激發波長依賴的發射特性。當激發波長從250nm變化到310nm時,其發光從藍綠光,轉變為白光,進而變為黃光。通過飛秒瞬態吸收光譜和變溫光譜等技術,團隊發現Cs2ScCl5·H2O的激發波長依賴的發射特性是由于存在兩個不同的自陷態激子發射態。不同的激發波長會改變兩種自陷態激子的布居,從而使體系呈現出可變發光。此外,團隊將銻離子引入進晶格中,進一步調節其激發態過程,最終實現了量子產率接近100%的黃光發射。該研究為構筑具有激發波長依賴的全無機金屬鹵化物發光材料提供了新思路,同時也促進了對零維非鉛金屬鹵化物發光物理本質的理解。
相關研究成果以“Excitation-Dependent Emission in All-Inorganic Lead-Free Cs2ScCl5·H2O Perovskite Crystals”為題,發表在Laser & Photonics Reviews上。上述工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。(文/圖 張瑞玲)
原文鏈接: https://doi.org/10.1002/lpor.202100689
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