近日，中國科學院大連化學物理研究所李燦院士、副研究員姚婷婷等在光電催化分解水研究方面取得重要進展，以單晶硅光電極為模型，識別了金屬—氧化物—半導體（MOS）結構光陽極中制約其性能的關鍵界面因素，并針對性地引入相關界面調控策略，有效地促進了光生電荷分離提取和利用效率，實現了對光電轉化器件的理性設計和優化。相關成果發表在《美國化學會會志》。
通過太陽能驅動水分解制氫是解決能源與可持續發展問題的途徑之一。光陽極上水氧化產氧半反應動力學緩慢，是太陽能光電催化分解水的決速步驟。其中，光生電荷的產生、分離提取以及傳輸利用是實現高效光（電）至化學能轉化的幾個關鍵步驟。在“界面能帶調控”研究方面，團隊前期以硅基光電極為研究模型，發現了n-Si/ITO肖特基光電器件的界面類施主態缺陷抑制光生電荷的分離和傳輸，揭示了界面能帶結構與光電器件特性的關系。基于前期探索，發現獲得高性能Schottky硅基光電極的關鍵是通過降低缺陷位點濃度，從而減小提取電荷過程中的損失，因此，需要進一步明確電極界面性質和光—電—化學能轉化之間的關聯，從而可以采取有針對性的優化策略。
在前期工作基礎上，本工作以n-Si/oxide(MOx)/Ni光陽極體系為模型，研究了不同特點異質結界面對電荷分離傳輸性能、光電/光電化學性能的影響。研究人員通過原子層沉積可控制備氧化鋁（AlOx）薄層，有效地消除n-Si/Ni中的界面釘扎，形成具有較高勢壘和內建電場的MOS異質結，顯著提高光電轉化效率；引入AlOx薄層的同時，在n-Si導帶下0.59eV處產生類施主態深缺陷，其能夠在反向偏壓下發生離子化；通過AlOx與薄層Au的相互作用可消除這種深缺陷，從而使得光生電荷的分離提取達到最大化。最終，研究人員獲得的n-Si/SiOx/AlOx/Au/Ni/NiFeOx光陽極的填充因子達到0.75。
該工作證明了界面電子結構在太陽能光電轉換領域的重要性，為光電極的理性設計提供了科學依據。
相關論文信息： https://doi.org/10.1021/jacs.2c06748
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