近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強團隊在金屬-載體強相互作用(SMSI)研究方面取得新進展。團隊基于CuZnAl合成甲醇催化體系中的表界面研究,提出形成SMSI狀態的氣相遷移新途徑,相關成果發表在《德國應用化學》上。
SMSI是多相催化中最重要的概念之一,指在擔載金屬催化劑預處理或反應條件下,發生氧化物等載體組分包裹金屬催化劑納米顆粒的現象,對金屬催化性能具有重要的影響。
迄今為止,關于SMSI形成機制包括界面合金化和表面遷移兩個載體物種動態擴散途徑。本工作中,研究人員通過分床層的方式將ZnO顆粒與納米Cu顆粒分隔開,在微型反應管中構建了ZnO||Cu/Al2O3催化體系。表界面譜學和顯微學表征證明,ZnO表面在含氫氣氣氛中還原蒸發出Zn物種,通過氣相遷移并沉積錨定到Cu表面上,進一步通過氣氛中二氧化碳的作用轉變并形成ZnOx表面包裹層。在二氧化碳加氫氣氛下,通過這一氣相遷移途徑形成的Cu@ZnOx結構是自限制的,提高了ZnOx-Cu界面位點密度并增強Cu/Al2O3的催化合成甲醇活性。
該工作證明了ZnO上Zn物種可以通過氣相遷移途徑實現Cu與ZnO之間的SMSI效應,揭示了一種構建氧化物-金屬界面活性位點以及SMSI狀態的新途徑。
相關論文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202316888